Zweedimensional Materialien, wéi Grafen, sinn attraktiv fir béid konventionell Hallefleitapplikatiounen an nascent Uwendungen an der flexibeler Elektronik.Wéi och ëmmer, déi héich Spannkraaft vu Graphen resultéiert zu Frakturéierung bei gerénger Belaaschtung, wat et Erausfuerderung mécht fir seng aussergewéinlech elektronesch Eegeschaften an der stretchbarer Elektronik ze profitéieren.Fir exzellent Belaaschtungsofhängeg Leeschtung vun transparenten Graphenleitungen z'erméiglechen, hu mir Graphen Nanoscrolls tëscht gestapelte Graphenschichten erstallt, als Multilayer Graphen / Graphen Scrolls (MGGs) bezeechent.Ënner Belaaschtung hunn e puer Scrollen déi fragmentéiert Beräicher vu Graphen iwwerbréckt fir e perkoléierend Netzwierk z'erhalen, dat exzellent Konduktivitéit bei héije Stämme erméiglecht huet.Trilayer MGGs ënnerstëtzt op Elastomeren hunn 65% vun hirer ursprénglecher Konduktioun bei 100% Belaaschtung behalen, wat senkrecht op d'Richtung vum Stroumfluss ass, wärend Trilayer Filmer vu Graphen ouni Nanoscroll nëmmen 25% vun hirer Startkonduktioun behalen hunn.E stretchbaren All-Kuelestoff Transistor fabrizéiert mat MGGs als Elektroden huet eng Iwwerdroung vun> 90% gewisen an huet 60% vu senger ursprénglecher Stroumausgang bei 120% Belaaschtung behalen (parallel zu der Richtung vum Ladungstransport).Dës héich stretchbar an transparent All-Kuelestoff Transistoren kéinte sophistikéiert stretchbar Optoelektronik erméiglechen.
Stretchable transparent Elektronik ass e wuessend Feld dat wichteg Uwendungen an fortgeschratt biointegréierte Systemer (1, 2) huet wéi och d'Potenzial fir mat stretchbaren Optoelektronik (3, 4) z'integréieren fir sophistikéiert mëll Roboter a Displays ze produzéieren.Graphene weist héich wënschenswäert Eegeschafte vun atomarer Dicke, héich Transparenz, an héich Konduktivitéit, awer seng Ëmsetzung an stretchable Uwendungen gouf duerch seng Tendenz fir kleng Stämme gestoppt ze knacken.D'mechanesch Aschränkungen vum Graphen iwwerwannen kéint nei Funktionalitéit an stretchbar transparenten Apparater erlaben.
Déi eenzegaarteg Eegeschafte vu Graphen maachen et e staarke Kandidat fir déi nächst Generatioun vun transparenten konduktiven Elektroden (5, 6).Am Verglach mat den am meeschte benotzt transparenten Dirigent, Indium Zinnoxid [ITO;100 Ohm / Quadrat (sq) bei 90% Transparenz ], monolayer graphene ugebaut duerch chemesch Dampdepositioun (CVD) huet eng ähnlech Kombinatioun vu Blatresistenz (125 ohms / sq) an Transparenz (97,4%) (5).Zousätzlech hunn graphene Filmer aussergewéinlech Flexibilitéit am Verglach zum ITO (7).Zum Beispill, op engem Plastikssubstrat, kann seng Konduktivitéit och fir e Béie Radius vun der Krümmung esou kleng wéi 0,8 mm (8) behalen ginn.Fir seng elektresch Leeschtung als transparente flexibelen Dirigent weider ze verbesseren, hu fréier Wierker graphene Hybridmaterialien mat eendimensionalen (1D) Sëlwer Nanowires oder Kuelestoff Nanotubes (CNTs) (9-11) entwéckelt.Ausserdeem gouf Graphen als Elektroden fir gemëscht dimensional heterostrukturell Hallefleit (wéi 2D Bulk Si, 1D Nanowires / Nanotubes, an 0D Quantepunkte) benotzt (12), flexibel Transistoren, Solarzellen, a Liichtdioden (LEDs) (13) -23).
Obwuel graphene villverspriechend Resultater fir flexibel Elektronik gewisen huet, ass seng Applikatioun an stretchable Elektronik duerch seng mechanesch Eegeschafte limitéiert (17, 24, 25);Graphen huet eng Steifheit am Fliger vun 340 N/m an e Young's Modulus vun 0,5 TPa (26).De staarke Kuelestoff-Kuelestoffnetz bitt keng Energievergëftungsmechanismus fir ugewandt Belaaschtung an dofir rësst liicht bei manner wéi 5% Belaaschtung.Zum Beispill, CVD-Graphen, deen op e Polydimethylsiloxan (PDMS) elastesche Substrat transferéiert gëtt, kann seng Konduktivitéit nëmme bei manner wéi 6% Belaaschtung behalen (8).Theoretesch Berechnunge weisen datt d'Krumpelen an d'Zesummespill tëscht verschiddene Schichten d'Steifheet staark reduzéieren (26).Andeems Dir Graphen a verschidde Schichten stackelt, gëtt et gemellt datt dëst Bi- oder Trilayer Graphen op 30% Belaaschtung stretchbar ass, wat d'Resistenzännerung 13 Mol méi kleng weist wéi dee vum Monolayer Graphen (27).Wéi och ëmmer, dës Stretchbarkeet ass nach ëmmer wesentlech manner wéi modernst stretchbar C onductors (28, 29).
Transistoren si wichteg an stretchbaren Uwendungen well se raffinéiert Sensorausliesung a Signalanalyse erméiglechen (30, 31).Transistoren op PDMS mat Multilayer graphene als Quell / Drain Elektroden a Kanalmaterial kënnen elektresch Funktioun bis zu 5% Belaaschtung erhalen (32), wat bedeitend ënner dem Minimum erfuerderleche Wäert ass (~ 50%) fir wearable Gesondheetsmonitoring Sensoren an elektronesch Haut ( 33, 34).Viru kuerzem ass eng graphene kirigami Approche exploréiert ginn, an den Transistor gated duerch e flëssege Elektrolyt ka bis zu 240% gestreckt ginn (35).Wéi och ëmmer, dës Method erfuerdert suspendéiert Graphen, wat de Fabrikatiounsprozess komplizéiert.
Hei erreechen mir héich stretchbar Graphen-Geräter duerch Interkaléiere vu Graphen-Scrolls (~ 1 bis 20 μm laang, ~ 0.1 bis 1 μm breet, an ~ 10 bis 100 nm héich) tëscht Grafenschichten.Mir hypothetiséieren datt dës graphene Scrollen konduktiv Weeër ubidden fir Rëss an de graphene Blieder ze iwwerbrécken, sou datt eng héich Konduktivitéit ënner Belaaschtung erhalen.D'Graphene Scrollen erfuerderen keng zousätzlech Synthese oder Prozess;si ginn natierlech während der naasser Transferprozedur geformt.Duerch d'Benotzung vu Multilayer G/G (Graphen/Graphen) Scrolls (MGGs) graphene stretchbar Elektroden (Source / Drain a Gate) a semiconducting CNTs, konnte mir héich transparent an héich stretchbar All-Kuelestoff Transistoren demonstréieren, déi op 120 gestreckt kënne ginn. % Belaaschtung (parallel zu der Richtung vum Ladentransport) a behalen 60% vun hirem ursprénglechen Stroumausgang.Dëst ass dee stretchbarste transparenten Kuelestoffbaséierten Transistor bis elo, an et bitt genuch Stroum fir eng anorganesch LED ze féieren.
Fir grouss Fläch transparent stretchbar Graphenelektroden z'erméiglechen, hu mir CVD-erwuesse Graphen op Cu Folie gewielt.D'Cu-Folie gouf am Zentrum vun engem CVD Quarzröhre suspendéiert fir de Wuesstum vu Graphen op béide Säiten z'erméiglechen, G / Cu / G Strukturen ze bilden.Fir Graphen ze transferéieren, hu mir als éischt eng dënn Schicht Poly(Methylmethacrylat) (PMMA) spin-beschichtet fir eng Säit vum Graphen ze schützen, wat mir Topside Graphen genannt hunn (umgedréint fir déi aner Säit vum Graphen), an duerno, ganze Film (PMMA / Top graphene / Cu / ënnen graphene) gouf an (NH4) 2S2O8 Léisung getippt der Cu Folie ewech etch ewech.D'Ënnersäits-Graphen ouni d'PMMA-Beschichtung wäert onvermeidlech Rëss a Mängel hunn, déi et erlaben datt en Äss duerch dréit (36, 37).Wéi illustréiert an der Fig.Déi Top-G / G Scrollen kënnen op all Substrat transferéiert ginn, wéi SiO2 / Si, Glas oder mëll Polymer.Widderhuelend dësen Transferprozess e puer Mol op deeselwechte Substrat gëtt MGG Strukturen.
(A) Schematesch Illustratioun vun der Fabrikatiounsprozedur fir MGGs als stretchbar Elektrode.Wärend dem Graphentransfer gouf de Réck vum Graphen op Cu Folie bei Grenzen a Mängel gebrach, an arbiträr Formen opgerullt, an enk op déi iewescht Filmer befestegt, a bilden Nanoscrolls.De véierte Cartoon weist déi gestapelt MGG Struktur aus.(B an C) Héichopléisende TEM Charakteriséierung vun engem Monolayer MGG, fokusséiert op de Monolayer graphene (B) respektiv d'Roll (C) Regioun.Den Inset vun (B) ass e Bild mat gerénger Vergréisserung déi d'allgemeng Morphologie vu Monolayer MGGs um TEM Gitter weist.Insets vun (C) sinn d'Intensitéitsprofile laanscht déi rechteckeg Këschte geholl, déi am Bild uginn sinn, wou d'Distanz tëscht den Atomflächen 0,34 an 0,41 nm sinn.(D) Kuelestoff K-Rand EEL Spektrum mat der charakteristesche graphitic π * an σ * Peaks markéiert.(E) Sectional AFM Bild vun monolayer G / G Schrëftrulle mat engem Héicht Profil laanscht déi giel Punkto Linn.(F bis I) Optesch Mikroskopie an AFM Bild s vun Trilayer G ouni (F an H) a mat Schrëftrulle (G an I) op 300-nm-décke SiO2 / Si Substrater, respektiv.Vertrieder Schrëftrulle a Falten goufen markéiert fir hir Differenzen ze markéieren.
Fir z'iwwerpréiwen datt d'Scrollen an der Natur gerullt sinn, hu mir Héichopléisende Transmissiounselektronenmikroskopie (TEM) an Elektronenenergieverloscht (EEL) Spektroskopiestudien iwwer d'Monolayer Top-G/G Scrollstrukturen duerchgefouert.Figur 1B weist d'hexagonal Struktur vun engem monolayer graphene, an d'Inset ass eng allgemeng Morphologie vum Film iwwerdeckt op engem eenzege Kuelestoff Lach vun der TEM Gitter.D'Monolayer graphene Spann de gréissten Deel vum Gitter, an e puer graphene Flakelen an der Präsenz vu multiple Stacks vu sechseckegen Réng erschéngen (Fig. 1B).Duerch Zoomen an eng individuell Schrëftrulle (Fig. 1C), hu mir eng grouss Quantitéit vu graphene Gitterfrënn observéiert, mat der Gitterabstand am Beräich vun 0,34 bis 0,41 nm.Dës Miessunge suggeréieren datt d'Flakelen zoufälleg opgerullt sinn an net perfekt Grafit sinn, wat e Gitterabstand vun 0,34 nm am "ABAB" Layer Stacking huet.Figur 1D weist d'Kuelestoff-K-Rand EEL-Spektrum, wou den Héichpunkt bei 285 eV aus der π*-Ëmlafbunn staamt an deen aneren ëm 290 eV wéinst dem Iwwergang vum σ*-Ëmlafbunn ass.Et kann gesi ginn datt d'Sp2 Bindung an dëser Struktur dominéiert, a verifizéiere datt d'Rollen héich grafitesch sinn.
Optesch Mikroskopie an Atomkraaftmikroskopie (AFM) Biller ginn Abléck an d'Verdeelung vu Graphen-Nanoscrollen an de MGGs (Fig. 1, E bis G, a Fig. S1 an S2).D'Scrolls ginn zoufälleg iwwer d'Uewerfläch verdeelt, an hir Dicht am Fliger erhéicht proportional zu der Zuel vun de gestapelte Schichten.Vill Schrëftrulle sinn a Knuet verwéckelt a weisen onuniform Héichten am Beräich vun 10 bis 100 nm.Si sinn 1 bis 20 μm laang an 0,1 bis 1 μm breet, jee no der Gréisst vun hiren initialen Graphenflakken.Wéi an der Fig. 1 (H an I) gewisen, hunn d'Scrollen wesentlech méi grouss Gréissten wéi d'Falten, wat zu enger vill méi rauer Interface tëscht Grafenschichten féiert.
Fir d'elektresch Eegeschaften ze moossen, hu mir Graphenfilmer mat oder ouni Scrollstrukturen a Layer gestapelt an 300 μm breet an 2000 μm laang Streifen mat Photolithographie gestackt.Zwee-Sondresistenz als Funktioun vun der Belaaschtung goufen ënner Ëmfeldbedéngungen gemooss.D'Präsenz vu Scrollen reduzéiert d'Resistivitéit fir Monolayer-Graphen ëm 80% mat nëmmen enger 2,2% Ofsenkung vun der Iwwerdroung (Fig. S4).Dëst bestätegt datt Nanoscrollen, déi eng héich Stroumdicht bis zu 5 × 107 A/cm2 (38, 39) hunn, e ganz positiven elektresche Bäitrag zu den MGGs maachen.Ënnert all de Mono-, Bi-, an Trilayer Einfache Graphen a MGGs huet den Trilayer MGG déi bescht Konduktivitéit mat enger Transparenz vu bal 90%.Ze vergläichen mat anere Quelle vun graphene an der Literatur gemellt, mir gemooss och véier-Sonde Blat Resistenz (Lalumi S5) an opgezielt hinnen als Funktioun vun transmittance op 550 nm (Lalumi S6) zu Lalumi 2A.MGG weist vergläichbar oder méi héich Konduktivitéit an Transparenz wéi kënschtlech gestapelt Multi-Layer Einfache Graphen a reduzéiert Graphenoxid (RGO) (6, 8, 18).Bedenkt datt d'Blatresistenz vu kënschtlech gestapelten Multilayer Einfache Grafen aus der Literatur liicht méi héich ass wéi déi vun eisem MGG, wahrscheinlech wéinst hiren onoptimiséierte Wuesstumsbedingungen an Transfermethod.
(A) Véier-Sonde Blat Widderstänn versus Transmissioun bei 550 nm fir verschidden Zorte vu graphene, wou schwaarz Felder bezeechnen Mono-, Bi-, an Trilayer MGGs;rout Kreeser a blo Dräieck entspriechen mat Multilayer Einfache Graphen op Cu an Ni aus de Studien vu Li et al.(6) Kim et al.(8), respektiv, an duerno op SiO2 / Si oder Quarz transferéierte;a gréng Dräiecke si Wäerter fir RGO a verschiddene Reduktiounsgraden aus der Studie vu Bonaccorso et al.(18).(B an C) Normaliséiert Resistenz änneren vun mono-, bi- an trilayer MGGs a G als Funktioun vun senkrecht (B) a parallel (C) Belaaschtung zu der Richtung vun aktuell Flux.(D) Normaliséiert Resistenzverännerung vu Bilayer G (rout) a MGG (schwaarz) ënner zyklesch Belaaschtung bis zu 50% senkrecht Belaaschtung.(E) Normaliséierter Resistenzverännerung vun Trilayer G (rout) a MGG (schwaarz) ënner zyklesch Belaaschtung bis zu 90% parallele Belaaschtung.(F) Normaliséiert capacitance Ännerung vun mono-, bi- an trilayer G an bi- an trilayer MGGs als Funktioun vun Belaaschtung.Den Inset ass d'Kondensatorstruktur, wou de Polymersubstrat SEBS ass an d'Polymer dielektresch Schicht den 2-μm-décke SEBS ass.
Fir d'Belaaschtungsofhängeg Leeschtung vum MGG ze evaluéieren, hu mir Graphen op thermoplastesch Elastomer Styren-Ethylen-Butadien-Styren (SEBS) Substrate (~ 2 cm breet a ~ 5 cm laang) iwwerdroen, an d'Konduktivitéit gouf gemooss wéi de Substrat gestreckt gouf. (kuckt Material a Methoden) souwuel senkrecht a parallel zu der Richtung vum Stroum (Fig. 2, B an C).D'Belaaschtung-ofhängeg elektrescht Verhalen huet sech verbessert mat der Inkorporatioun vun Nanoscrollen an enger Erhéijung vun der Zuel vu Graphenschichten.Zum Beispill, wann d'Belaaschtung senkrecht zum Stroumfluss ass, fir Mono-Layer-Graphen, huet d'Zousatz vu Scrollen d'Belaaschtung bei elektresche Broch vu 5 op 70% erhéicht.D'Belaaschtungstoleranz vum Dräi-Schicht-Graphen ass och wesentlech verbessert am Verglach zum Mono-Layer-Graphen.Mat Nanoscrollen, bei 100% senkrecht Belaaschtung, ass d'Resistenz vun der Dräischicht MGG Struktur nëmmen ëm 50% eropgaang, am Verglach zu 300% fir Trilayer Graphen ouni Scrollen.D'Resistenzännerung ënner zyklesch Belaaschtung gouf ënnersicht.Zum Verglach (Fig. 2D), hunn d'Resistenz vun engem einfache Bilayer Graphenfilm ongeféier 7,5 Mol no ~ 700 Zyklen bei 50% senkrecht Belaaschtung erhéicht an ëmmer méi mat Belaaschtung an all Zyklus erhéicht.Op der anerer Säit ass d'Resistenz vun engem Bilayer MGG nëmmen ongeféier 2,5 Mol eropgaang no ~ 700 Zyklen.Wann Dir bis zu 90% Belaaschtung laanscht d'parallel Richtung applizéiert, huet d'Resistenz vum Trilayer-Graphen ~ 100 Mol no 1000 Zyklen erhéicht, wärend et nëmmen ~ 8 Mol an engem Trilayer MGG ass (Fig. 2E).Cycling Resultater sinn an Fig.S7.Déi relativ séier Erhéijung vun der Resistenz laanscht déi parallel Belaaschtungsrichtung ass well d'Orientéierung vu Rëss senkrecht op d'Richtung vum Stroum ass.D'Ofwäichung vun der Resistenz bei der Belaaschtung an der Entlaaschtung ass wéinst der viskoelastescher Erhuelung vum SEBS Elastomer Substrat.Déi méi stabil Resistenz vun de MGG Läischte während dem Vëlo ass wéinst der Präsenz vu grousse Schrëftrullen, déi d'geknackte Deeler vum Graphene iwwerbrécke kënnen (wéi vum AFM beobachtet), hëlleft fir e perkoléierende Wee z'erhalen.Dëst Phänomen fir d'Konduktivitéit duerch e perkoléierende Wee z'erhalen gouf virdru gemellt fir gekrackte Metall- oder Hallefleitfilmer op Elastomer-Substrate (40, 41).
Fir dës graphene-baséiert Filmer als Gate Elektroden an stretchable Apparater ze evaluéieren, hu mir d'Graphene Schicht mat enger SEBS dielektresch Schicht (2 μm déck) bedeckt an d'dielektresch Kapazitéit änneren als Funktioun vun der Belaaschtung iwwerwaacht (kuckt Fig. 2F an d'Ergänzungsmaterial fir Detailer).Mir hunn observéiert datt d'Kapazitéite mat einfache Mono- a Bilayer-Graphenelektroden séier erofgaange sinn wéinst dem Verloscht vun der In-Plan-Konduktivitéit vu Grafen.Am Géigesaz, Kapazitéiten, gated vu MGGs wéi och plain Trilayer Graphen, hunn eng Erhéijung vun der Kapazitéit mat Belaaschtung gewisen, wat erwaart gëtt wéinst der Reduktioun vun der dielektrescher Dicke mat Belaaschtung.Déi erwaart Erhéijung vun der Kapazitéit passt ganz gutt mat der MGG Struktur (Fig. S8).Dëst weist datt MGG gëeegent ass als Gateelektrode fir stretchbar Transistoren.
Fir d'Roll vun der 1D Graphen Scroll op d'Belaaschtungstoleranz vun der elektrescher Konduktivitéit weider z'ënnersichen an d'Trennung tëscht Graphenschichten besser ze kontrolléieren, hu mir Spraybeschichtete CNTs benotzt fir d'Graphen Scrollen ze ersetzen (kuckt Ergänzungsmaterial).Fir MGG Strukturen ze mimikéieren, hu mir dräi Dichte vu CNTs deposéiert (dat ass CNT1
(A bis C) AFM Biller vun dräi verschidden Dicht vun CNTs (CNT1
Fir hir Fäegkeet als Elektroden fir stretchbar Elektronik weider ze verstoen, hu mir systematesch d'Morphologie vu MGG a G-CNT-G ënner Belaaschtung ënnersicht.Optesch Mikroskopie a Scannen Elektronenmikroskopie (SEM) sinn net effikass Charakteriséierungsmethoden well béid Faarfkontrast feelen an SEM ënnerleien Bildartefakte wärend Elektronen Scannen wann Grafen op Polymersubstrater ass (Fig. S9 an S10).Fir in situ d'Graphen Uewerfläch ënner Belaaschtung ze beobachten, hu mir AFM Miessunge gesammelt op Trilayer MGGs a Einfache Graphen nodeems se op ganz dënn (~ 0.1 mm déck) an elastesch SEBS Substrater transferéiert goufen.Wéinst der intrinsescher Mängel am CVD graphene an extrinsic Schued während der Transfermaart Prozess, Rëss sinn zwangsleefeg op der ugespaanten graphene generéiert, a mat ëmmer méi Belaaschtung, d'Rëss gouf méi dichter (Fig. 4, A bis D).Jee no der stacking Struktur vun der Kuelestoff-baséiert Elektroden, d'Rëss weisen verschidden morphologies (Figebam. S11) (27).Crack Beräich Dicht (definéiert als Rëss Beräich / analyséiert Beräich) vun multilayer graphene ass manner wéi déi vun monolayer graphene no Belaaschtung, déi konsequent mat der Erhéijung vun elektresch Leit fir MGGs ass.Op der anerer Säit ginn Scrollen dacks beobachtet fir d'Risse ze iwwerbrécken, déi zousätzlech konduktiv Weeër am gespannte Film ubidden.Zum Beispill, wéi am Bild vun der Fig.Ähnlech hunn d'CNTs och d'Rëss am Grafen iwwerbréckt (Fig. S11).D'knacken Beräich Dicht, Schrëftrulle Beräich Dicht, an roughness vun de Filmer sinn am Lalumi 4K zesummegefaasst.
(A bis H) In situ AFM Biller vun Trilayer G/G Scrolls (A bis D) an Trilayer G Strukturen (E bis H) op engem ganz dënnen SEBS (~ 0,1 mm déck) Elastomer bei 0, 20, 60, an 100 % Spannung.Vertrieder Rëss a Schrëftrulle ginn mat Pfeile gezeechent.All d'AFM Biller sinn an engem Beräich vun 15 μm × 15 μm, mat der selwechter Faarf Skala Bar wéi Label.(I) Simulatiounsgeometrie vu geformte Mono-Layer Grafenelektroden um SEBS Substrat.(J) Simulatiounskonturkaart vun der maximaler Haaptlogarithmescher Belaaschtung am Monolayer-Graphen an dem SEBS-Substrat bei 20% extern Belaaschtung.(K) Verglach vun knacken Beräich Dicht (rout Kolonn), Scroll Beräich Dicht (giel Kolonn), an Uewerfläch roughness (blo Kolonn) fir verschidde graphene Strukturen.
Wann d'MGG Filmer ausgestreckt sinn, gëtt et e wichtegen zousätzleche Mechanismus datt d'Scrollen knacken Regioune vu Graphen iwwerbrécke kënnen, an e perkoléierend Netzwierk behalen.D'Graphene Scrollen si villverspriechend well se zéngdausende vu Mikrometer laang kënne sinn an dofir fäeg sinn Rëss ze iwwerbrécken déi typesch bis op d'Mikrometer Skala sinn.Ausserdeem, well d'Scrollen aus Multilayer vu Graphen besteet, gi se erwaart datt se niddereg Resistenz hunn.Am Verglach si relativ dichte (méi niddereg Iwwerdroung) CNT Netzwierker erfuerderlech fir vergläichbar konduktiv Iwwerbréckungsfäegkeet ze bidden, well CNTs méi kleng sinn (typesch e puer Mikrometer an der Längt) a manner konduktiv wéi Scrollen.Op der anerer Säit, wéi an der Fig.S12, wärend de Graphen wärend der Ausdehnung kraazt fir Belaaschtung z'empfänken, knacken d'Scrollen net, wat beweist datt dee Leschten op de ënnerierdesche Graphen rutscht.De Grond datt se net knacken ass wahrscheinlech wéinst der opgerullter Struktur, déi aus ville Schichten vu Graphen besteet (~ 1 bis 2 0 μm laang, ~ 0,1 bis 1 μm breet, an ~ 10 bis 100 nm héich), déi huet e méi héije Effektivmodul wéi den Eenschicht-Graphen.Wéi vun Green an Hersam (42) gemellt, metallesch CNT Netzwierker (Röhre Duerchmiesser vun 1.0 nm) kënnen niddereg Blat Resistenz <100 ohms / sq trotz der grousser Kräizung Resistenz tëscht CNTs erreechen.Bedenkt datt eis Graphen Scrollen Breet vun 0,1 bis 1 μm hunn an datt d'G/G Scrollen vill méi grouss Kontaktflächen hunn wéi CNTs, d'Kontaktresistenz an d'Kontaktgebitt tëscht Graphen a Graphen Scrollen sollten net limitéierend Faktoren fir eng héich Konduktivitéit ze halen.
De Graphen huet e vill méi héije Modul wéi de SEBS Substrat.Och wann déi effektiv Dicke vun der Graphenelektrode vill méi niddereg ass wéi déi vum Substrat, ass d'Steifheet vum Graphen mol seng Dicke vergläichbar mat deem vum Substrat (43, 44), wat zu engem moderéierte steife Insel Effekt resultéiert.Mir simuléiert d'Deformatioun vun engem 1-nm-décke Graphen op engem SEBS-Substrat (kuckt Ergänzungsmaterial fir Detailer).Laut de Simulatiounsresultater, wann 20% Belaaschtung op de SEBS Substrat extern applizéiert gëtt, ass d'Duerchschnëttsbelaaschtung am Graphene ~ 6,6% (Fig. 4J an Fig. S13D), wat konsequent mat experimentellen Observatiounen ass (kuckt Fig. S13) .Mir verglach d'Belaaschtung an de geformte Graphen- a Substratregiounen mat optescher Mikroskopie a fonnt datt d'Belaaschtung an der Substratregioun op d'mannst zweemol d'Belaaschtung an der Grafenregioun ass.Dëst weist datt d'Belaaschtung, déi op graphene Elektroden Mustere applizéiert gëtt, wesentlech ageschränkt ka ginn, a bilden graphene steife Inselen uewen op SEBS (26, 43, 44).
Dofir ass d'Fäegkeet vun MGG Elektroden fir eng héich Konduktivitéit ënner héijer Belaaschtung z'erhalen méiglecherweis duerch zwee grouss Mechanismen aktivéiert: (i) D'Scrolle kënnen ofgeschloss Regiounen iwwerbrécken fir e konduktiven Perkolatiounswee z'erhalen, an (ii) d'Multi-Layer Graphenplacke / Elastomer kënne rutschen iwwer all aner, wat zu enger reduzéierter Belaaschtung op Grafenelektroden resultéiert.Fir verschidde Schichten vun transferéierte Graphen op Elastomer sinn d'Schichten net staark matenee befestegt, wat als Reaktioun op Belaaschtung rutsche kann (27).D'Scrollen hunn och d'Rauwheet vun de Graphenschichten erhéicht, wat hëllefe kann fir d'Trennung tëscht de Graphenschichten ze erhéijen an dofir d'Rutschen vun de Graphenschichten z'erméiglechen.
All-Kuelestoff-Geräter gi begeeschtert verfollegt wéinst niddrege Käschten an héijen Duerchgang.An eisem Fall, goufen all-Kuelestoff Transistoren mat engem ënnen graphene Gate fabrizéiert, engem Top graphene Quell / Drain Kontakt, eng zortéiert CNT Hallefleeder, an SEBS als dielectric (Figebam. 5A).Wéi an der Figur 5B gewisen, ass en All-Kuelestoff-Apparat mat CNTs als Quell / Drain a Gate (ënnen Apparat) méi opak wéi den Apparat mat Graphenelektroden (Top Apparat).Dëst ass well CNT Netzwierker méi grouss Dicken erfuerderen an doduerch méi niddereg optesch Transmittancen erfuerderen fir Blatresistenz ähnlech wéi dee vu Graphen z'erreechen (Fig. S4).Figure 5 (C an D) weist representativ Transfert- an Ausgangskurven virum Belaaschtung fir en Transistor mat bilayer MGG Elektroden.D'Kanalbreed an d'Längt vum onbestännegen Transistor waren 800 respektiv 100 μm.De gemoossene On/Off Verhältnis ass méi grouss wéi 103 mat On- an Off-Stroumen op den Niveauen vun 10-5 respektiv 10-8 A.D'Ausgangskurve weist ideal linear a Saturatiounsregimer mat klore Paartspannungsofhängegkeet, wat den ideale Kontakt tëscht CNTs a Grafenelektroden (45) beweist.D'Kontaktresistenz mat graphene Elektroden war méi niddereg wéi déi mat verdampfte Au Film observéiert (kuckt Fig. S14).D'Sättigungsmobilitéit vum stretchbare Transistor ass ongeféier 5,6 cm2 / Vs, ähnlech wéi déi vun de selwechte polymersortéierte CNT Transistoren op steife Si-Substrate mat 300-nm SiO2 als dielektresch Schicht.Weider Verbesserung vun der Mobilitéit ass méiglech mat optimiséierter Röhredicht an aner Zorte vu Réier (46).
(A) Schema vun graphene-baséiert stretchable Transistor.SWNTs, Single-walled Kuelestoff Nanotubes.(B) Foto vun den stretchbaren Transistoren aus graphene Elektroden (uewen) an CNT Elektroden (ënnen).Den Ënnerscheed an der Transparenz ass kloer ze bemierken.(C an D) Transfert an Ausgangskurven vum graphene-baséierten Transistor op SEBS virum Belaaschtung.(E an F) Transferkurven, On an Off Stroum, On/Off Verhältnis, a Mobilitéit vum graphene-baséierten Transistor bei verschiddene Stämme.
Wann de transparenten, all-Kuelestoff-Apparat an der Richtung parallel zu der Ladungstransportrichtung gestreckt gouf, gouf minimal Degradatioun bis zu 120% Belaaschtung observéiert.Wärend der Ausdehnung ass d'Mobilitéit kontinuéierlech vu 5.6 cm2 /Vs bei 0% Belaaschtung op 2.5 cm2 / Vs bei 120% Belaaschtung erofgaang (Fig. 5F).Mir verglach och d'Transistorleistung fir verschidde Kanallängten (kuckt Tabell S1).Notamment, bei enger Belaaschtung esou grouss wéi 105%, hunn all dës Transistoren nach ëmmer en héije On/Off Verhältnis (> 103) a Mobilitéit (> 3 cm2 / Vs).Zousätzlech hu mir all déi rezent Aarbecht iwwer all-Kuelestoff Transistoren zesummegefaasst (kuckt Tabell S2) (47-52).Duerch d'Optimisatioun vun der Fabrikatioun vun den Apparater op Elastomeren an d'Benotzung vun MGGs als Kontakter, weisen eis all-Kuelestoff-Transistoren gutt Leeschtung wat d'Mobilitéit an d'Hysteresis ugeet an och héich stretchbar.
Als Applikatioun vun der voll transparent an stretchable Transistor, mir benotzt et zu engem Kontroll LED schalt (Fig. 6A).Wéi an der Figur 6B gewisen, kann de grénge LED kloer duerch d'stretchable all-Kuelestoff Apparat direkt uewen gesi ginn.Beim Ausdehnung op ~ 100% (Fig. 6, C an D), ännert d'LED-Liichtintensitéit net, wat konsequent mat der Transistorleistung uewe beschriwwen ass (kuckt Film S1).Dëst ass den éischte Bericht vu stretchbare Kontrolleenheeten gemaach mat graphene Elektroden, déi eng nei Méiglechkeet fir graphene stretchbar Elektronik demonstréieren.
(A) Circuit vun engem Transistor fir LED ze fueren.GND, Buedem.(B) Foto vun der stretchable an transparent all-Kuelestoff Transistor bei 0% Belaaschtung iwwer eng gréng LED montéiert.(C) Den all-Kuelestoff transparenten an stretchbaren Transistor, dee benotzt gëtt fir d'LED ze wiesselen, gëtt iwwer der LED op 0% (lénks) a ~100% Belaaschtung (riets) montéiert.Wäiss Pfeile weisen wéi déi giel Markéierer um Apparat fir ze weisen datt d'Distanzännerung ausgestreckt gëtt.(D) Säit Vue vum gestreckte Transistor, mat der LED an den Elastomer gedréckt.
Als Conclusioun hu mir eng transparent konduktiv Graphenstruktur entwéckelt déi eng héich Konduktivitéit ënner grousse Stämme als stretchbare Elektroden hält, aktivéiert duerch Graphen Nanoscrollen tëscht gestapelte Graphenschichten.Dës Bi- an Dräischicht MGG Elektrodenstrukturen op engem Elastomer kënnen 21 respektiv 65% vun hiren 0% Belaaschtungskonduktivitéiten bei enger Belaaschtung esou héich wéi 100% erhalen, am Verglach zum komplette Verloscht vun der Konduktivitéit bei 5% Belaaschtung fir typesch monolayer Graphenelektroden. .Déi zousätzlech konduktiv Weeër vu graphene Scrollen wéi och déi schwaach Interaktioun tëscht den transferéierte Schichten droen zu der superieure Konduktivitéitstabilitéit ënner Belaaschtung bäi.Mir hunn dës graphene Struktur weider applizéiert fir all-Kuelestoff-stretchbare Transistoren ze fabrizéieren.Bis elo ass dëst dee stretchbarste graphene-baséierten Transistor mat der beschter Transparenz ouni Knollen ze benotzen.Och wann déi heiteg Studie duerchgefouert gouf fir graphene fir stretchbar Elektronik z'erméiglechen, gleewen mir datt dës Approche op aner 2D Materialien verlängert ka ginn fir stretchbar 2D Elektronik z'erméiglechen.
Groussflächeg CVD-Graphen gouf op suspendéierte Cu-Folie (99.999%; Alfa Aesar) ënner engem konstante Drock vun 0.5 mtorr mat 50-SCCM (Standard Kubikzentimeter pro Minutt) CH4 an 20-SCCM H2 als Virgänger bei 1000 ° C ugebaut.Béid Säite vun der Cu-Folie goufen duerch monolayer-Graphen bedeckt.Eng dënn Schicht vu PMMA (2000 RPM-; A4, Microchem) gouf op enger Säit vun der Cu-Folie spin-beschichtet, a bilden eng PMMA / G / Cu-Folie / G Struktur.Duerno gouf de ganze Film an enger 0,1 M Ammoniumpersulfat [(NH4)2S2O8] Léisung fir ongeféier 2 Stonnen getäuscht fir d'Cu Folie ewech ze ätzen.Wärend dësem Prozess huet den ongeschützte Réckgrafen fir d'éischt laanscht d'Korngrenzen zerräissen an dunn a Scrollen opgerullt wéinst Uewerflächespannung.D'Scrolls goufen op den PMMA-ënnerstëtzten Uewer-Graphen-Film befestegt, a bilden PMMA / G / G Scrollen.D'Filmer goufen duerno an deioniséiertem Waasser e puer Mol gewäsch an op engem Zilsubstrat geluecht, wéi zum Beispill e steife SiO2 / Si oder Plastikssubstrat.Soubal de befestegten Film op de Substrat getrocknegt ass, gouf d'Probe sequenziell an Aceton, 1:1 Aceton / IPA (Isopropyl Alkohol) an IPA fir 30 Sekonnen all fir PMMA ewechzehuelen.D'Filmer goufen op 100 ° C fir 15 min erhëtzt oder iwwer Nuecht an engem Vakuum gehal fir dat gefaangent Waasser komplett ze entfernen ier eng aner Schicht vu G / G Scroll drop transferéiert gouf.Dëse Schrëtt war d'Ofdreiwung vum Graphenfilm vum Substrat ze vermeiden a voll Ofdeckung vu MGGs während der Verëffentlechung vun der PMMA Carrier Layer ze garantéieren.
D'Morphologie vun der MGG Struktur gouf mat engem opteschen Mikroskop (Leica) an engem Scannen Elektronenmikroskop (1 kV; FEI) observéiert.En Atomkraaftmikroskop (Nanoskop III, Digital Instrument) gouf am Tappmodus operéiert fir d'Detailer vun de G Scrollen ze observéieren.Filmtransparenz gouf vun engem ultraviolet-sichtbare Spektrometer (Agilent Cary 6000i) getest.Fir d'Tester, wann d'Belaaschtung laanscht déi senkrecht Richtung vum Stroumfluss war, goufen Photolithographie an O2 Plasma benotzt fir Grafenstrukturen a Sträifen (~ 300 μm breet a ~ 2000 μm laang) ze Musteren, an Au (50 nm) Elektroden goufen thermesch deposéiert mat Hëllef vun Shadow Masken op béide Enn vun der laanger Säit.D'Graphenstreifen goufen dunn a Kontakt mat engem SEBS Elastomer (~ 2 cm breet a ~ 5 cm laang) gesat, mat der laanger Achs vun de Sträifen parallel zu der kuerzer Säit vum SEBS gefollegt vu BOE (gebuffert Oxid Ätz) (HF: H2O) 1:6) Ätzen an eutetesch Gallium Indium (EGaIn) als elektresch Kontakter.Fir parallel Belaaschtungstester goufen onmuster Grafenstrukturen (~ 5 × 10 mm) op SEBS Substrate transferéiert, mat laangen Achsen parallel zu der laanger Säit vum SEBS Substrat.Fir béid Fäll gouf de ganze G (ouni G Scrollen) / SEBS laanscht d'laang Säit vum Elastomer an engem manuellen Apparat gestreckt, an op der Plaz hu mir hir Resistenzverännerungen ënner Belaaschtung op enger Sondestatioun mat engem Halbleiteranalysator (Keithley 4200) gemooss. -SCS).
Déi héich stretchbar an transparent All-Kuelestoff Transistoren op engem elastesche Substrat goufen duerch déi folgend Prozedure fabrizéiert fir organesch Léisungsmëttel Schued vum Polymer-Dielektrik a Substrat ze vermeiden.MGG Strukture goufen op SEBS als Gateelektroden transferéiert.Fir eng eenheetlech dënnfilm Polymer dielektresch Schicht (2 μm déck) ze kréien, gouf eng SEBS Toluen (80 mg / ml) Léisung op engem octadecyltrichlorosilan (OTS) -modifizéiert SiO2 / Si Substrat bei 1000 rpm fir 1 min spin-beschichtet.Den dënnen dielektresche Film kann einfach vun der hydrophobescher OTS Uewerfläch op de SEBS-Substrat transferéiert ginn, deen mat dem preparéierten Graphen bedeckt ass.E Kondensator kéint gemaach ginn andeems Dir eng Flëssegkeetsmetall (EGaIn; Sigma-Aldrich) Topelektrode deposéiert fir d'Kapazitéit als Funktioun vun der Belaaschtung mat engem LCR (Induktanz, Kapazitéit, Resistenz) Meter (Agilent) ze bestëmmen.Deen aneren Deel vum Transistor bestoung aus polymersortéierten hallefleitende CNTs, no de Prozeduren, déi virdru gemellt goufen (53).D'musteréiert Quell / Drain Elektroden goufen op steife SiO2 / Si Substrater fabrizéiert.Duerno goufen déi zwee Deeler, dielektresch / G / SEBS an CNTs / Muster G / SiO2 / Si, matenee laminéiert, an an BOE getippt fir de steife SiO2 / Si Substrat ze läschen.Sou goufen déi voll transparent an stretchbar Transistoren fabrizéiert.Den elektresche Test ënner Belaaschtung gouf op engem manuelle Stretching-Setup wéi déi genannte Method gemaach.
Ergänzungsmaterial fir dësen Artikel ass verfügbar op http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig.S1.Optesch Mikroskopie Biller vu Monolayer MGG op SiO2 / Si Substrate bei verschiddene Vergréisserungen.
fig.S4.Verglach vun zwee-Sonde Blat Resistenz an Transmittancen @550 nm vun Mono-, Bi- an Dräierkoalitioun Einfache graphene (schwaarze Quadraten), MGG (rout Kreeser), an CNTs (bloen Dräieck).
fig.S7.Normaliséiert Resistenzännerung vu Mono- a Bilayer MGGs (schwaarz) a G (rout) ënner ~ 1000 zyklesch Belaaschtung bis 40 an 90% parallel Belaaschtung, respektiv.
fig.S10.SEM Bild vun Trilayer MGG op SEBS Elastomer no Belaaschtung, weist e laange Scroll Kräiz iwwer verschidde Rëss.
fig.S12.AFM Bild vun Dräierkoalitioun MGG op ganz dënn SEBS Elastomer bei 20% Belaaschtung, weist, datt e Schrëftrulle iwwer eng Rëss gekräizt.
Dësch S1.Mobilitéite vu bilayer MGG-eenwandige Kuelestoff Nanotube Transistoren op verschiddene Kanallängten virun an no Belaaschtung.
Dëst ass en Open-Access Artikel verdeelt ënner de Bedéngungen vun der Creative Commons Attribution-NonCommercial Lizenz, déi d'Benotzung, d'Verdeelung a Reproduktioun an all Medium erlaabt, soulaang déi resultéierend Notzung net fir kommerziell Virdeel ass a virausgesat datt d'Original Wierk richteg ass. zitéiert.
NOTÉIERT: Mir froen nëmmen Är E-Mailadress fir datt déi Persoun, déi Dir d'Säit recommandéiert, weess datt Dir wëllt datt se se gesinn, an datt et keng Junk-Mail ass.Mir erfaassen keng E-Mail Adress.
Dës Fro ass fir ze testen ob Dir e mënschleche Besucher sidd oder net a fir automatiséiert Spam Soumissioun ze vermeiden.
Vum Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Vum Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science.All Rechter reservéiert.AAAS ass e Partner vun HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef a COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Post Zäit: Jan-28-2021